近日，中國科學院合肥物質(zhì)院等離子體所聚變堆包層與安全研究中心的霍志鵬副研究員及其指導的碩士研究生魯義東研制了一類用于中子伽馬混合場輻射屏蔽的微米板Sm₂O₃增強含硼聚乙烯復合材料，同時針對材料的微結(jié)構(gòu)與熱、力學以及輻射屏蔽性能之間的關聯(lián)機制展開了實驗研究，并申請了1項發(fā)明專利。相關研究成果發(fā)表在材料科學1區(qū)TOP期刊Composites Science and Technology上。

輻射防護三要素包含時間防護、距離防護和屏蔽防護三種基本措施。在條件受限情況下，輻射工作人員必須長時間在輻射場環(huán)境工作，因此輻射屏蔽材料成為最重要的一道核安全屏障。核反應產(chǎn)生的高能中子和伽馬射線穿透性強，會對人體造成組織損傷、生殖損傷和基因損傷，因此，如何屏蔽中子和伽馬射線成為核輻射防護的研究重點。傳統(tǒng)的鉛硼聚乙烯復合材料被廣泛應用于中子伽馬混合屏蔽場合，但鉛作為一種重金屬元素具有高生物毒性，對人和環(huán)境有害。稀土元素釤（Sm）同時具有高熱中子吸收截面與高原子序數(shù)，是一種理想的中子伽馬雙功能吸收劑。然而目前針對稀土元素相關的輻射屏蔽材料研究缺乏深入的材料微結(jié)構(gòu)與復合材料性能之間關聯(lián)機制的研究報道。因此，合成具有特定微觀形貌和高比表面積的稀土填料用于中子伽馬復合屏蔽材料的研發(fā)十分必要。

本研究采用均相共沉淀法合成了一系列具有不同比表面積和粒徑分布的微米板Sm₂O₃填料，XRD測試確定了合成Sm₂O₃填料的物相為立方晶系、體心立方晶格，空間群為Ia3-（206），晶體學計算結(jié)果表明填料的晶粒尺寸隨反應物硝酸釤和尿素的摩爾比（R值）的減小而減小，而填料顆粒的比表面積隨R值減小而增大。合成Sm₂O₃填料的N₂吸附/脫附等溫線符合國際純粹與應用化學聯(lián)合會（IUPAC）分類的IV型，回滯環(huán)為H₃型，與SEM圖像印證進一步確定其微觀形貌為層狀堆疊帶狹縫狀孔隙的板狀結(jié)構(gòu)，其BET比表面積可達9.12m²/g。研究發(fā)現(xiàn)通過改變R值可以調(diào)控Sm₂O₃晶粒生長過程中奧斯特瓦爾德熟化和取向連接生長機制之間的競爭平衡，獲得尺寸均一、高比表面積的微米板Sm₂O₃填料。晶粒沿不同晶面的生長存在各向異性，晶粒沿不同晶面生長的優(yōu)先級排序為( 622 ) > ( 440 ) > ( 400 ) > ( 222 )，晶粒沿優(yōu)勢晶面取向生長形成一維納米微晶，隨后相鄰納米微晶通過直接鍵合和結(jié)晶進一步組裝形成二維類板結(jié)構(gòu)，二維類板結(jié)構(gòu)遵循奧斯特瓦爾德熟化機制繼續(xù)生長，最終形成尺寸2-3 微米的三維微米板結(jié)構(gòu)。隨后制備了一系列不同比表面積微米板Sm₂O₃增強含硼聚乙烯復合材料，并研究了Sm₂O₃填料的微結(jié)構(gòu)對于復合材料熱穩(wěn)定性、力學與輻射屏蔽性能的影響。

結(jié)果表明，尺寸均一、高比表面積的微米板Sm₂O₃填料可以在基體分子鏈中產(chǎn)生更多的限制位點以提高復合材料的熱穩(wěn)定性和力學性能，且在復合材料基體中具有更佳的分散性，其與中子和伽馬光子發(fā)生相互作用的機率更大，有利于提高復合材料的輻射屏蔽性能。輻射屏蔽測試表明厚度為15cm的優(yōu)選復合材料對²⁵²Cf中子源輻照屏蔽率達98.7%，對¹³⁷Cs伽馬源輻照屏蔽率達72.1%，優(yōu)于不含微米板Sm₂O₃填料的對照組材料。該工作從材料學的角度為輻射防護技術的進步提供了新思路。

該研究得到了安徽省生態(tài)環(huán)境科研項目、安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新項目、聚變堆主機關鍵系統(tǒng)綜合研究設施和合肥綜合性國家科學中心能源研究院（安徽省能源實驗室）等項目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.compscitech.2024.110567

圖1 微米板Sm₂O₃（a）填料和微米板Sm₂O₃增強含硼聚乙烯復合材料（b-c）的斷面SEM

圖2 微米板Sm₂O₃增強含硼聚乙烯復合材料的DSC（a）和應力應變曲線（b）?

圖3 微米板Sm₂O₃增強含硼聚乙烯復合材料的中子（a）和伽馬透射率（b）

圖4 微米板Sm₂O₃增強含硼聚乙烯復合材料的中子伽馬屏蔽機制示意圖?