近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所黃行九研究員團(tuán)隊(duì)針對(duì)離子傳感界面結(jié)構(gòu)適應(yīng)性進(jìn)行了研究，開發(fā)了一種高穩(wěn)定性自適應(yīng)一體式界面。相關(guān)研究成果作為內(nèi)封面文章發(fā)表在國際期刊Advanced Materials上。
全固態(tài)離子選擇電極作為智能生物和化學(xué)傳感器的關(guān)鍵組成部分，近年來展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。研究團(tuán)隊(duì)在前期工作中，基于三明治型全固態(tài)界面結(jié)構(gòu)開發(fā)了一系列轉(zhuǎn)導(dǎo)層材料（ACS Nano 2024, 18, 12808；Anal. Chem. 2024, 96, 9069；ACS Sens. 2025, 10, 5, 3441；ACS Sens. 2024, 9, 415；Small, 2025, 2501034），實(shí)現(xiàn)了多種常見電解質(zhì)離子的高穩(wěn)定性檢測(cè)。研究發(fā)現(xiàn)，離子傳感性能對(duì)傳感器的穩(wěn)定性和可靠性至關(guān)重要，其性能本質(zhì)上受限于傳感界面的材料特性及其結(jié)構(gòu)特征。
基于此，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步開發(fā)了一種基于十六烷基三甲基銨（CTA+）調(diào)控的親脂性二硫化鉬（2.0 CTA-MoS2）的高穩(wěn)定性自適應(yīng)一體式傳感界面。該界面通過時(shí)空自適應(yīng)調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了底部轉(zhuǎn)導(dǎo)層與頂部單片式傳感結(jié)構(gòu)的自發(fā)無縫集成，從而確保了優(yōu)異的適應(yīng)性。
通過深入研究系統(tǒng)界面結(jié)構(gòu)的合理性以及界面作用機(jī)制，團(tuán)隊(duì)基于電化學(xué)模型數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)，自適應(yīng)一體式界面結(jié)構(gòu)系統(tǒng)具有最大轉(zhuǎn)導(dǎo)層電荷電流和最小擴(kuò)散電流的最佳界面穩(wěn)定性。結(jié)合同步輻射XAFS技術(shù)，進(jìn)一步揭示了親脂性陰離子（TFPB-）在2.0 CTA-MoS2表面吸附驅(qū)動(dòng)的混合電容轉(zhuǎn)導(dǎo)機(jī)制。
在應(yīng)用驗(yàn)證方面，以鎘離子檢測(cè)為例，自適應(yīng)一體式鎘離子選擇界面展現(xiàn)出優(yōu)異的界面穩(wěn)定性（24 h漂移率為5.51±0.32 μV·h-1，30天靈敏度損失4.77%）和較高的選擇性，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了對(duì)工業(yè)廢水樣品的準(zhǔn)確檢測(cè)（回收率90% - 115%），顯示出實(shí)際應(yīng)用潛力。
此外，研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)的具有自適應(yīng)一體式界面結(jié)構(gòu)的通用陽離子選擇性傳感器（K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Pb2+、Cd2+和Cu2+），在寬線性范圍內(nèi)展現(xiàn)出近能斯特響應(yīng)。與基于2.0 CTA-MoS2所構(gòu)建的全固態(tài)及單片式界面結(jié)構(gòu)相比，該設(shè)計(jì)顯著提升了傳感界面的穩(wěn)定性。該研究為高性能傳感界面的構(gòu)建提供了有效策略和重要參考。
上述研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202501749
圖1. 基于計(jì)算機(jī)斷層掃描技術(shù)的傳感界面表征和電化學(xué)數(shù)值模擬探究界面穩(wěn)定機(jī)制。
圖2. 封面圖。
