近期，中國科學院合肥物質院固體所胡林華研究員團隊在水系鋅離子電池凝膠電解質研究方面取得新進展。科研人員利用尿素作為親鋅增溶劑，開發出具有高機械耐久性的醋酸鋅凝膠電解質，組裝成的軟包電池具有高比容量和高韌性。相關成果發表在國際期刊?《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。
水系鋅離子電池因電解液泄漏和腐蝕問題導致實際應用受限，而準固態電解質因其流變穩定性和高柔韌性被視為解決方案。然而，當前對準固態電解質的研究普遍忽視成本與毒性控制，且抗疲勞性能亟待提升。理想的鋅鹽應具備低成本、環保和高水溶性，醋酸鋅雖然符合成本和生態需求，但溶解性差，導致參與電化學反應的鋅離子不足，進而限制電池容量與倍率性能。此外，由于“鹽析”效應，高濃度的Ac?離子會極化水分子，進而增強聚合物鏈的聚集和糾纏，提升力學性能。因此，提高醋酸鋅溶解度并將其應用于準固態電解質，是解決電池機械耐久性和容量不足的關鍵。
針對這一挑戰，研究人員采用了親鋅增溶策略，成功突破了傳統醋酸鋅水凝膠的濃度限制。研究發現，由于“鹽析”效應，高濃度的Ac?促使聚合物鏈上的水合殼層脫落，增強了鏈段之間的糾纏，從而使得拉伸率提高至557%，壓縮強度達到3.7 MPa。這一特性顯著增強了水凝膠的抗疲勞性能，使其能夠抵抗重復的鋅沉積/剝離過程以及外部物理刺激。此外，在電池運行過程中，會原位形成聚脲固體電介質界面（SEI）層，增強了電極/電解質界面的熱力學穩定性。組裝的Zn//Cu電池展現出高達99.93%的庫侖效率，Zn//NH4V4O10軟包電池在500 mA g?1的電流密度下展現出280.7 mAh g?1的高比容量，并且在200個循環后容量保持率為90.13%。軟包電池的靈活性使其即使在彎曲和折疊過程中也能保持穩定的電壓。
該研究突破了傳統的液態醋酸鋅電解液濃度限值，利用親鋅增溶劑構建高濃度醋酸鋅凝膠電解質，有效穩定活性水分子并提升了凝膠電解質的機械韌性和抗疲勞性能。同時，構建了原位聚脲SEI層，增強了電極/電解質界面的熱力學穩定性，突顯了其在便攜式和可穿戴電子設備中的應用潛力。
論文第一作者為固體所博士研究生王憶凡，通訊作者為李兆乾副研究員、胡林華研究員，河北工程大學張紅副教授和武漢理工大學張磊副教授。該工作得到了安徽省科技攻堅計劃、安徽省自然科學基金和合肥物質院院長基金的支持。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202508556
圖1. 解決體相機械強度和界面穩定性問題的電解質/負極界面示意圖。
圖2. (a) Zn(Ac)?和尿素的靜電勢（ESP）分布，以及Zn2?-尿素-Ac?間相互作用的示意圖；(b) 尿素/Zn(Ac)?/H?O的相圖；(c) 電解質中不同物種間的結合能；(d) USPH-5電解質在O-H伸縮區域擬合后的傅里葉變換紅外光譜（FTIR）；(e) 電解質中強氫鍵和非氫鍵的比例；(f) 從USPH-5電解質的分子動力學模擬（MD）中收集的Zn2?-Ac?、Zn2?-尿素和Zn2?-H?O的徑向分布函數（RDF）；(g) 各種電解質的電化學窗口。
